Gleichzeitig enthüllte sie, dass eine lange Kinderwunsch–Reise hinter ihr und ihrem Partner liegt. Schrieb für 110%, das Sport- und Lifestyle-Magazin von Die Presse. Mit "Casino Royale" und etwa Judi Dench fing es an. Viele tolle Schauspielerinnen wurden inzwischen von tollen Regisseuren für Bond-Filme ausgewählt. Ich sehe nicht ein, warum jetzt alles vorbei sein soll. Doch ich wusste, ich hatte eine Karriere vor Bond – wenngleich auf einem anderen Level – und ich werde eine danach haben. Es passieren schreckliche Dinge in den Schulen, da werden oft Leben zerstört. Ich war dick, mein Körper machte zwischen Volksschule und Studium einfach einige Veränderungen durch. Ich sah ihn so bei den Filmfestspielen in Venedig, mir gefällt es. "Manchmal denke ich, das war gar nicht ich damals", so Caterina Murino über ihren Auftritt im Bond-Film "Casino Royale" Da erhielt ich auch die Chance auf ein weiteres Vorsprechen in London – und bekam die Rolle. Aber statt ein hübsches Kleid und High Heels anzuziehen, wie geplant, trug ich Tennisschuhe und Leggings. Ähnlich lange ist auch bereits Chris Corbould für die Effekte der Bondfilme zuständig. Das Szenenbild verantwortete letztmals Peter Lamont, der diese Position seit In tödlicher Mission bekleidete. All dies führte bis hin zu Schlagzeilen wie „James Blond" oder „James Bland" (englisch bland ‚langweilig‘). Auch seine fehlende Erfahrung in Hochglanzproduktionen wurde ihm vorgehalten, war er zuvor doch vorwiegend in intimeren Dramen zu sehen. Oktober 2005 der Öffentlichkeit schließlich als neuer James-Bond-Darsteller vorgestellt. Craig zögerte zunächst, ließ sich dann aber durch das Drehbuch von der Rolle überzeugen und so wurde er am 14. Für den Geheimagenten wurden über 200 Darsteller in Betracht gezogen, darunter die Australier Karl Urban, Sam Worthington und Hugh Jackman sowie der englische Henry Cavill. Während Brosnan sagte, er sei den Produzenten zu alt, berief sich Eon auf zu hohe Gagenforderungen des Schauspielers. Obwohl Brosnan öffentlich sein ungebrochenes Interesse an der Rolle bekundete, wurde sein Vertrag bereits kurz zuvor nicht verlängert, und die Suche nach einem neuen Hauptdarsteller begann. In Zusammenarbeit mit der Fleming-Familie wollte er die Geschichte in den 1960er Jahren ansiedeln mit dem noch aktuellen Bond Pierce Brosnan und seiner Lieblingsdarstellerin Uma Thurman als Gespielin. Im Jahr 2000 erschien Murino zum ersten Mal in einer kleinen Nebenrolle in Dino Risis Fernsehfilm Le Ragazze die Miss Italia, einer Komödie über den Schönheitswettbewerb der Miss Italia. Einem breiten deutschen Fernsehpublikum wurde Caterina Murino schließlich 2012 als Tania Moretti an der Seite von Rufus Sewell als italienischer Polizeikommissar Aurelio Zen in der gleichnamigen, dreiteiligen Krimi-Reihe ( "Aurelio Zen - Vendetta", "Aurelio Zen - Himmelfahrt" und "Aurelio Zen - Entführung auf italienisch") und durch den Mehrteiler "Odysseus", in dem sie die Hauptrolle der Penelope spielte, bekannt. „Rasante, in Details durchaus raue Verfilmung des ersten James-Bond-Romans von Ian Fleming, die sich durch betonte Körperlichkeit und artistische Kabinettstückchen auszeichnet. Aufgrund des großen finanziellen Erfolgs wurde sofort die Arbeit an einem Nachfolgefilm begonnen. Virgin-Group-Gründer Richard Branson selbst hat einen Cameo-Auftritt an der Personenkontrolle des Flughafens. Eine offizielle Bestätigung der beiden gab es bislang nicht. Nach ihrer Bond-Girl-Rolle folgten zahlreiche international bekannte Filme, darunter auch Werke von Tim Burton wie "Die Insel der besonderen Kinder" oder "Dumbo". Mittlerweile sind beide um 14 Jahre gealtert, aber nicht zu ihrem Nachteil. In "Casino Royale" übernahm zum ersten Mal Daniel Craig die Rolle des 007 – und bekam gleich zwei Bond-Girls an seine Seite gestellt. 2008 war Murino in XIII – Die Verschwörung, der Fernsehverfilmung der franko-belgischen Comicserie XIII, neben Stephen Dorff und Val Kilmer zu sehen.